中國科大復合光催化劑設(shè)計取得系列進展

太陽能被認為是21世紀清潔的能源，而光催化是一種可以直接將太陽輻射能轉(zhuǎn)化為化學能的途徑，是具發(fā)展?jié)摿Φ男履茉醇夹g(shù)。無機半導體材料是目前應用廣的光催化活性物質(zhì)，通常高光催化活性的半導體都具有寬帶隙，因而只能有效地吸收紫外光。由于紫外光只占太陽光全譜的5%左右，因此非常有必要發(fā)展能夠廣譜吸光并完成光催化轉(zhuǎn)化的材料。

　　近日，中國科學技術(shù)大學教授熊宇杰課題組設(shè)計了一類新型的復合光催化劑，在廣譜光照下展現(xiàn)出大幅度提高的光催化性能。在該工作中，研究人員將具有寬帶隙的半導體材料和具有可見光波段等離激元吸收帶的金屬納米結(jié)構(gòu)集成在一起，通過界面調(diào)控實現(xiàn)了半導體肖特基結(jié)界面的電荷轉(zhuǎn)移過程與金屬等離激元的熱載流子注入效應的協(xié)同作用，在光解水體系的關(guān)鍵組成部分-產(chǎn)氧半反應中表現(xiàn)出廣譜特性。其合作者江俊課題組進而通過理論模擬，揭示了界面工程在該協(xié)同效應中的關(guān)鍵角色。該工作為復合光催化材料設(shè)計提供了新的視角，發(fā)表于《先進材料》上，共同作者是博士生柏嵩和李喜玉。

　　自2014年以來，熊宇杰課題組圍繞復合光催化材料體系，發(fā)展相關(guān)材料表面和界面結(jié)構(gòu)可控的合成方法，以合成獲得的具有可控結(jié)構(gòu)的材料模型為研究對象，通過與江俊、張群等在“制備-理論模擬-先進表征”方面三位一體的交叉學科合作，建立表界面結(jié)構(gòu)與光催化性能之間的構(gòu)效關(guān)系，發(fā)展決定光催化過程中各個步驟的關(guān)鍵材料參數(shù)設(shè)計原則，取得了一系列進展。先前，該合作研究團隊聚焦于自然界為豐富的硅半導體材料，揭示了其光解水制氫的真正機制（Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 2980）；在金屬-半導體復合結(jié)構(gòu)體系中，實現(xiàn)了肖特基結(jié)界面的電荷轉(zhuǎn)移和半導體中的空間電荷分離的協(xié)同（Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 5107），證實了表面等離激元效應的熱電子注入與肖特基結(jié)界面的電荷轉(zhuǎn)移之間的競爭關(guān)系（Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 3205），并克服了大多復合光催化材料中由界面缺陷和無電荷傳輸通道所帶來的電荷復合問題（Adv. Mater. 2014, 26, 5689）；針對氣相光催化反應的特點，通過與金屬-有機骨架結(jié)構(gòu)材料相結(jié)合，設(shè)計出了能夠同步捕捉和轉(zhuǎn)化二氧化碳分子為甲烷燃料的復合材料（Adv. Mater. 2014, 26, 4783）。

　　該系列工作陸續(xù)闡明了光催化過程中各個步驟的作用機制，并針對性地做了材料優(yōu)化設(shè)計。近期，研究人員將該光催化材料設(shè)計的研究方法學總結(jié)于一篇綜述論文中，發(fā)表在化學綜述期刊《化學會評論》（Chem. Soc. Rev. 2015, 44, 2893）。

　　上述研究工作得到了科技部“973”計劃、國家自然科學基金、霍英東基金、國家青年千人計劃、中科院百人計劃、校重要方向項目培育基金等項目的資助。

“制備-理論模擬-先進表征”三位一體研究方法學刊登在《化學會評論》封底上